Para este tipo de búsquedas es cuando viene bien el Fichero General de la RAE. Rebuscando entre sus fichas se encuentran muchas veces definiciones de palabras que no han llegado al DLE por el motivo que fuere (ya sea que es una palabra de la que no hay registros escritos -se usa solo en la expresión oral-, ya sea que es una palabra demasiado regional, etc.).
En este caso podemos encontrar las siguientes definiciones:
- Persona tonta, necia, insulsa. [Ribera, Pamplona]. (Fichas 14 y 61.)
- Enfado, mal humor, gesto avinagrado. (Ficha 113.)
- Ser uno agrio como membrillo verde. (Ficha 115.)
- Utilizado como insulto, con el sentido de tonto, bobo. (Ficha 142.)
Y lo dejo aquí ya, que creo que la idea la hemos cogido. El primer caso, usado al parecer en la región de Navarra, me hace gracia dado que en el doblaje de Chicho Terremoto recuerdo un momento en el que este personaje dice que va a ver a su abuela "que vive en Pamplona" (pedazo de traducción que hicieron en España). Y la banda de Héroes del Silencio es de Zaragoza, que está justo debajo de Navarra, y es muy posible que la palabra en los años 80 ya se hubiera extendido a las regiones de los alrededores (la ficha 61, por ejemplo, data de 1952, mientras que la canción que mencionas es de 1990).
Esto concuerda con lo que yo siempre había entendido que era "ser un membrillo" (tanto en la canción como en la serie): ser un tonto.